No.1华东理工大学王艳芹教授团队ACS Catalysis: 高稳定性的尖晶石型NiAl2O4负载Pt催化剂用作甲醇水相重整制氢
研究亮点：1.制备了尖晶石型NiAl2O4负载Pt催化剂, 其中的Pt有多个金属态, 有利于促进甲醇脱氢，而且NiAl2O4中的氧空位也有利于促进水煤气转变，两者的协同作用使Pt/NiAl2O4催化剂用于甲醇水相重整制氢，具有优异的稳定性和催化活性.成熟的制氢和储氢技术是氢能源广泛应用的前提，水重整制氢具有制氢温度低、能耗低（原料无需汽化）、流程简单、成本低和环保的优势，是一种极具潜力的制氢新技术，然而常用的γ-Al2O3负载Pt催化剂存在载体易相变失活的问题。鉴于此，华东理工大学王艳芹教授团队设计制备了尖晶石型NiAl2O4负载Pt催化剂（Pt/NiAl2O4），其中的Pt有多个金属态，有利于促进甲醇脱氢，而且NiAl2O4中的氧空位也有利于促进水煤气转变，两者的协同作用使Pt/NiAl2O4催化剂用于甲醇水相重整制氢，具有优异的稳定性和催化活性。该工作为设计制备高稳定性、高催化活性的水相重整制氢催化剂提供了一种新的策略。参考文献：DidiLi, Yi Li, Xiaohui Liu, Yong Guo*, Chih-Wen Pao, Jeng-Lung Chen,Yongfeng Hu, Yanqin Wang*. NiAl2O4 SpinelSupported Pt Catalyst: High Performance and Origin in Aqueous-Phase Reformingof Methanol. ACS Catalysis, 2019.
No.2天津大学杜希文教授团队Nature Catalysis：HER产氢堪比Pt/C，这个Ag催化剂有点意思！
研究亮点：1.作者采用一种物理技术，即液体中激光烧蚀，在银纳米颗粒中产生高密度的堆积缺陷。堆积缺陷会导致Ag的低配位数和高拉伸应变，提高了吸附能并将非活性Ag转化为高活性催化剂。高活性和低成本的HER催化剂是电化学水分解产氢的关键。当前，用于析氢反应的最佳催化剂是金属铂基催化剂，其高价格严重限制了大规模应用。近日，天津大学杜希文，刘辉等报道了一种在酸性介质中具有优异HER活性和耐久性的银催化剂，其性能优于市售的Pt/C催化剂，尤其是在高施加电压下。作者采用一种物理技术，即液体中激光烧蚀，在银纳米颗粒中产生高密度的堆积缺陷。堆积缺陷会导致Ag的低配位数和高拉伸应变，提高了吸附能并将非活性Ag转化为高活性催化剂。鉴于其高活性，导电性，耐用性和低价格，该Ag催化剂可以作为工业上商用Pt/C催化剂的有前途的替代品。
参考文献：Zhe Li, et al. A silver catalyst activated by stacking faults for the hydrogen evolution reaction.Nat. Catal., 2019
No.3斯特拉斯堡大学Ovidiu Ersen教授团队ACS Nano:原位电化学透射技术探究Co3O4在析氧过程中的变化
研究亮点：1.通过原位电化学透射电镜，对观察条件(包括电子剂量、电化学条件和电解质性质)的作用进行了深入的评估，分析了在OER过程中，氧化钴尖晶石纳米粒子的结构和形态转变。新兴可持续能源技术（例如金属-空气电池，水电解池或燃料电池）的效率与析氧反应OER的快慢紧密相关。在OER发生时，化学键在电催化剂表面形成并断裂，在纳米或亚纳米尺度上发生化学和结构的变化。X射线吸收谱，X射线衍射谱，X射线光电子能谱和拉曼光谱等，可以观测到这些转变，然而这些技术虽可用于检测OER期间的结构和电子变化，但无法提供有关形态变化的信息。与之相比，原位电化学透射电子显微镜（EC-TEM）可在电子束下的液体电解质中进行电化学研究。尽管目前有几篇关于探究ORR电催化剂的工作，但仍没有关于OER电催化剂的原位EC-TEM报道。近日，斯特拉斯堡大学Ovidiu Ersen教授课题组报道了一种原位EC-TEM探究方案，包括样品沉积，观察模式以及原位与非原位电化学条件检测。通过将原位电化学TEM应用于在碱性和中性电解质中Co3O4纳米颗粒的水氧化，重点介绍和讨论了在OER期间，纳米催化剂发生的形态和结构改变。
参考文献：Nathaly Ortiz Pena, Dris Ihiawakrim, Madeleine Han, Benedikt Lassalle-Kaiser, Sophie Carenco, Clement Sanchez, Christel Laberty-Robert, David Portehault & Ovidiu Ersen, Morphological and Structural Evolution of Co3O4 Nanoparticles Revealed by in Situ Electrochemical Transmission Electron Microscopy during Electrocatalytic Water Oxidation. ACS Nano 2019,
No.4中国科学技术大学陈乾旺教授团队Angew:石墨烯晶格六元环内进行双石墨型氮掺杂实现析氢催化活性提升
研究亮点：1.通过密度泛函理论计算（DFT）揭示在一个石墨烯晶格六元环内进行双石墨型氮掺杂可以显著改变材料中碳原子（与两个氮原子结合的碳原子）的电子结构，降低碳活性位点的ΔGH*值至非常接近于0 eV。近年来电解水制氢受到广泛关注，寻找能替代贵金属的廉价高效的电催化剂成为当下研究热点。石墨烯由于具有良好的导电性、优异的化学稳定性以及易于化学修饰等优点，引起了科研人员的广泛关注，人们致力于将其发展成为高活性的电解水制氢催化剂。已有研究结果表明通过氮等杂原子掺杂可以调控杂原子近邻碳原子的电子结构，增强该碳原子活性位点与反应中间体的吸附作用，进而提高石墨烯等碳基材料的电催化析氢性能，然而传统的吡啶、吡咯和石墨型氮掺杂模式对于石墨烯等碳基催化剂的性能调控，效果不佳，与报道的高活性的金属基催化剂相比仍有很大的差距。近日，中国科学技术大学陈乾旺教授团队通过密度泛函理论计算（DFT）揭示在一个石墨烯晶格六元环内进行双石墨型氮掺杂可以显著改变材料中碳原子（与两个氮原子结合的碳原子）的电子结构，降低碳活性位点的ΔGH*值至非常接近于0 eV，有望进一步提高碳基材料的析氢催化活性。
参考文献：Lin Z, Yang Y, Li M, et al. Dual Graphitic‐N Doping in One Six‐member C‐ring of Graphene Analogous Particles Enabled an Efficient Electrocatalyst toward Hydrogen Evolution Reaction[J]. Angewandte Chemie International Edition.
No.5南洋理工大学楼雄文教授团队AM:揭示单原子镍催化析氧的活性来源
研究亮点：1.报道了一种简便的方法，来构造一个孤立的Ni和N原子修饰的空心碳基质，并进一步确定其原子结构，以及与OER电催化活性的相关性。RuO2和IrO2是目前OER的最好的电催化剂，然而它们的广泛应用受到稀缺性和高成本的限制。在各种有前途的替代方案中，具有孤立活性位点的单原子催化剂（SAC）引起了人们的极大兴趣，并成为电催化领域的一个新热点。与传统的基于金属颗粒的电催化剂相比，SAC具有精细的配位几何结构和强大的金属-载体相互作用，可提供最大的原子效率。这些特性为开发高效电催化剂和探索活性来源提供了理想的模型。尽管人们已经付出了巨大的努力，但是SAC的电子结构仍然难以捉摸，并且SAC的OER活性的来源仍然不清楚。近日，南洋理工大学楼雄文教授课题组报道了一种简便的方法，来构造一个孤立的Ni和N原子修饰的空心碳基质（HCM@Ni-N），并进一步确定其原子结构，以及与OER电催化活性的相关性。通过X射线吸收光谱研究确定了修饰杂原子的构型，证实了在不饱和配位几何结构中，孤立的Ni原子与周围的N原子配位。此外，HCM@Ni-N还具有优异的OER性能。作者结合实验和理论，揭示了通过Ni-N配位有效电子耦合对调节OER机制的重要性。具体而言，电子耦合可以显著降低费米能级，对中间体的吸附以及最终的OER动力学产生重大影响。
参考文献：Huabin Zhang, Yanyu Liu, Tao Chen, Jintao Zhang, JingZhang & Xiong Wen (David) Lou, Unveiling the Activity Origin of Electrocatalytic Oxygen Evolution over Isolated Ni Atoms Supported on a N-Doped Carbon Matrix. Adv. Mater. 2019.
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资料整理：Jansen
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