供稿 | 冯亦青
气候系统中的黑碳进程
图片来源：Credit: American Geophysical Union 2013. Credit D. W. Fahey
黑碳气溶胶是大气细颗粒物PM2.5的重要组成部分，对气候变化和人体健康都具有较大危害，例如扰乱地球辐射平衡，引发气候变暖，诱发呼吸系统、心血管疾病等。黑碳气溶胶的来源广泛，如秸秆燃烧、火力发电、汽车尾气等，所以准确识别黑碳气溶胶来源能够为地区大气治理措施的制定及能源消费结构的调整提供有力的理论和实验依据，进而有针对性地进行环境治理工作。
不过，已有的黑碳气溶胶来源解析方法一方面需要大量数据支持，另一方面还需经过复杂的样品预处理，即便如此也只能识别出特定来源的黒碳气溶胶，不利于充分解析黑碳气溶胶来源。
近期复旦大学张立武教授课题组将拉曼光谱与多变量统计分析法相结合，构建了一种新的大气黑碳气溶胶来源解析方法，并成功分析了真实大气样品中黑碳气溶胶的来源。此研究以《The application of Raman spectroscopy combined with multivariable analysis on source apportionment of atmospheric black carbon aerosols》为题发表在《Science of the Total Environment》杂志。值得一提的是，这种新的研究思路，有望进一步拓展拉曼光谱在环境、材料、能源等领域的应用。
研究过程
研究人员首先对来自玉米秸秆、煤、汽油、柴油燃烧产生的黑碳气溶胶分别进行拉曼光谱检测，可惜无论是两峰分析法还是五峰分析法，得到的谱峰差异化都不够明显（参见下图），无法区分黑碳气溶胶来源。
(a)玉米秸秆; (b)煤; (c)汽油; (d)柴油
的拉曼光谱两峰及五峰分析结果
红色曲线为两峰结果；红色曲线下五个谱峰为五峰分析结果
即便如此，研究人员并未轻言放弃。基于五峰分析法的结果，研究人员进一步计算五条谱峰峰强比、半峰宽度比、峰面积比和出峰位置等17个谱峰参数，用以作为变量，利用统计分析方法建立判别分析模型，确认标准样品的判别方程。简单的说，来自玉米秸秆、煤、汽油、柴油燃烧产生的黑碳气溶胶所对应的判别方程各不相同，四种标准样品分别对应4个判别方程。
对于某一未知来源的黑碳气溶胶，用拉曼光谱（五峰分析法）对其进行检测，计算出17个谱峰参数后将其分别代入4个标准样品的判别方程，假设来源于玉米秸秆的判别方程式计算出的数值最大，即可认为该黑碳气溶胶来源于玉米秸秆。
根据这一研究思路，研究人员采集了上海市区路口的真实大气样品，经拉曼检测并代入判别方程后发现该路口的黑碳气溶胶主要来自于汽车排放的汽油和柴油。
上海市区某路口不同时间黑碳气溶胶来源解析蓝色：生物质；红色：煤；绿色：汽油；黄色：柴油该测试区域汽车尾气排放（绿色）是黑碳气溶胶的主要来源
表征技术
实验中，研究人员使用的是HORIBA XploRA? PLUS显微共焦拉曼光谱仪。小编有幸采访到参与本次研究的冯博士，她介绍：显微共聚焦拉曼光谱仪能够精准地聚焦到待测颗粒上，获得更好的测量效果。其中的分析系统LabSpec 6具有强大的数据处理功能（如Analysis等），也为后续分峰、数据解析和建模提供了可靠保障。
真实大气样品中黑碳气溶胶的Mapping图、拉曼光谱
注：如果您对本报道的研究方法感兴趣，希望联系作者，或者想对本研究拉曼光谱测试方法一探究竟，欢迎点击“阅读原文”留言，我们的拉曼应用专家将乐于为您提供解答服务。
复旦大学环境科学与工程系 张立武课题组
张立武教授，理学博士，入选国家青年千人计划，上海市“东方学者”特聘教授。
2009年博士毕业于清华大学化学系，同年获德国“洪堡学者”在汉诺威大学从事研究工作。2012年获欧盟玛丽居里学者，在剑桥大学卡文迪许实验室从事研究工作。主要研究兴趣为大气多相光化学，环境污染物资源化利用及检测。2014年加入复旦大学环境科学与工程系。
课题组主要研究方向：
大气化学过程
环境污染物降解及资源化
痕量环境污染物检测
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