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中科大、南京大学、华中科大、中国药科大学等成果速递丨顶刊日报20191027

阅读量:3851840 2019-10-27



1. Nature:正常大肠上皮细胞体细胞突变的研究——详解癌症的最早阶段癌症是一种遗传性疾病,是由特定基因的遗传突变引起的,这种突变可以使细胞比其邻居更具优势。在某些基因中发生足够的突变后,细胞可能会癌变,不受控制地分裂形成肿瘤。在过去的40年间,科学家们已经确定了这些驱动癌症的突变,并在肿瘤组织中标出了这些突变。但由于技术限制,以前不可能在健康组织中鉴定它们,而这对于理解癌症发展的第一步至关重要。来自英国剑桥大学Sanger研究所的Mike Stratton教授团队的新研究中,研究人员开发了确定和表征健康结肠细胞基因组序列的方法,由此发现了结肠癌发展的最早阶段。
 
这些细胞形态正常,但是具有明显的遗传变化模式,包括重要的癌症基因。为了识别突变,研究小组使用激光捕获显微镜从样品中切出了单个的“crypts”,这些结构构成了结肠组织。crypts内的每个细胞都有相同的遗传突变。他们研究了42位年龄在11至78岁之间的2,035个crypts。还分析了基因组中的突变特征的模式,在结肠细胞中发现了多个突变过程的特征。以前已经发现过一些,现在找到了以前从未见过的一些,需要进一步研究找出导致它们的原因。能够在正常细胞中发现突变的能力,意味着现在可以描述人体不同组织中存在多少种突变,以及什么类型的突变。本研究中,在正常结肠细胞的基因组中鉴定了新的突变模式——“突变特征”,从而提供了导致这些突变原因的线索。因此可能可以帮助我们找到导致结肠癌的隐藏原因。

Lee-Six H, Ellis P, Osborne R J, et al. Thelandscape of somatic mutation in normal colorectal epithelial cells. Nature,2019.
https://www.nature.com/articles/s41586-019-1672-7
 
2. Sci. Adv.:非局部超导邻近效应,弹道双纳米线中的电子-电子相互作用库珀对分裂(CPS)可以在耦合到超导体的两个法向导体之间引起非局部相关性。东京大学Kento Ueda,Sadashige Matsuo,Seigo Tarucha和北京大学Hongqi Xu等人通过使用门控弹道InAs双纳米线的约瑟夫森结研究了CPS。研究表明,进入两个纳米线的开关电流明显大于进入各个纳米线的开关电流之和,与线内超导相比,线间超导占主导。
 
根据其对纳米线中传播通道数量的依赖性,将观察到的CPS分配给一维电子-电子相互作用。该研究将为利用一维电子-电子相互作用揭示高效率CPS的物理原理,以及通过CPS设计双纳米线系统中的马里亚纳费米子铺平道路。

Dominantnonlocal superconducting proximity effect due to electron-electron interactionin a ballistic double nanowire,Science Advances
DOI:10.1126/sciadv.aaw2194.
https://advances.sciencemag.org/content/5/10/eaaw2194
 
3. Nat. Commun.:单原子Ru-N-C催化剂酸性条件下高效OER酸性介质中高效稳定的析氧反应(OER)催化剂对质子电解质膜电解槽至关重要。近日,中科大Tao Yao等报道一种原子分散的Ru1-N4位点锚固在氮碳载体上的(Ru-N-C)催化剂,该催化剂可作为酸性条件下高效耐用的OER电催化剂。
 
实验发现,单原子Ru-N-C催化剂具有高的OER活性,在10 mA·cm?2的电流密度下,质量活性高达3571 A gmetal-1,TOF为3348 O2 h-1,过电势为267 mV。在酸性环境中运行30小时后,该催化剂没有明显的失活或分解。原位操作同步辐射X射线吸收光谱和红外光谱研究确定了在工作电势下Ru位点上单个氧原子的动态吸附,并且理论计算表明O-Ru1-N4位点是高OER活性和稳定性的原因。

LinlinCao, Qiquan Luo, Tao Yao*, et al. Dynamic oxygen adsorption on single-atomic Ruthenium catalyst withhigh performance for acidic oxygen evolution reaction. Nat.Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-12886-z
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12886-z
 
4. Nat. Commun.: 植入NiS2纳米晶的氮掺杂多孔CNT用于室温钠硫电池多硫化物的溶解和转化反应的缓慢电化学动力学导致硫正极利用率低,从而阻碍了室温钠硫电池的进一步发展。澳大利亚伍伦贡大学侴术雷和Hui Liu、Yunxiao Wang等人报道了一种多功能的硫宿主,NiS2纳米晶体被植入到氮掺杂的多孔碳纳米管中(NiS2@NPCTs)。作用:1)内部具有连续碳骨架的一维导电NPCT可以提供短的离子扩散路径和快速的传输速率。2)每个多孔纳米管中的大腔体可以用作封闭体,以保证硫的体积膨胀和有效的多硫化物容纳。3)植入的NiS2纳米晶体具有极性特征,可以牢固地与硫物种结合,并在空间上定位硫化物的沉积。4)最重要的是,N掺杂位点和NiS2极性表面能够增强多硫化物的吸附能,从而具有对多硫化物氧化的强催化活性。
 
归因于物理限制和化学键合的协同作用,基体的高电子电导率、封闭的多孔结构和多功能硫基质的极化添加剂可以有效地固定多硫化物。原位同步X射线衍射和DFT计算证明了碱基质和NiS2组分的电催化行为,其中多硫化物具有很强的吸附能力,并且可溶性多硫化物高度转化为不溶性Na2S2 / Na2S。结果:经过合理的设计,可实现高的多硫化物固定化和转化率。所获得的硫正极在室温Na / S电池中表现出优异的性能。


ZichaoYan, Jin Xiao, Weihong Lai, Li Wang, Florian Gebert, Yunxiao Wang, Qinfen Gu,Hui Liu, Shu-Lei Chou, Huakun Liu, Shi-Xue Dou, Nickel sulfide nanocrystals onnitrogen-doped porous carbon nanotubes with high-efficiency electrocatalysisfor room-temperature sodium-sulfur batteries, Nature Communications, 2019.
DOI:10.1038/s41467-019-11600-3
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11600-3?utm_source=other_website&utm_medium=display&utm_content=leaderboard&utm_campaign=JRCN_2_LW_X-moldailyfeed
 
5. Nat. Commun.:温和光热疗法增强对免疫性“冷”肿瘤的抗PD-L1治疗免疫检查点阻断抗体的主要挑战之一在于T细胞反应受限或具有免疫性“冷”肿瘤的恶性肿瘤。启发于人体发烧能营造出对免疫有利的肿瘤微环境,华中科技大学罗亮教授课题组与中国药科大学涂家生教授课题组合作提出了轻度光热疗法(PTT),以使肿瘤对免疫检查点抑制敏感,并使肿瘤由“冷”变“热”。并由此提出多合一和全控制的策略,以实现局部共生的温和光热辅助免疫疗法(SMPAI)。
 
研究人员将近红外(NIR)光热剂IR820和程序性死亡配体1抗体(aPD-L1)共载入具有良好的热可逆凝胶-溶胶相变特性的脂质凝胶体中。手动控制的NIR照射可调节aPD-L1的释放,更重要的是,可增加肿瘤浸润淋巴细胞的募集并增强T细胞对肿瘤的活性。体内抗肿瘤研究表明,SMPAI是一种治疗“冷”肿瘤的有效且有前景的策略。注:“冷”肿瘤,即无免疫源性的肿瘤,在肿瘤组织中没有或者只有很少的免疫细胞。

Huang,L.; Li, Y.; Du, Y.; Zhang, Y.; Wang, X.; Ding, Y.; Yang, X.; Meng, F.; Tu, J.;Luo, L.; Sun, C., Mild photothermal therapy potentiates anti-PD-L1treatment for immunologically cold tumors via an all-in-one and all-in-controlstrategy. Nature Communications 2019, 10 (1),4871.
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12771-9
 
6. Joule: 双金属Janus纳米片中的电应变诱导结构相变助力高效析氢反应可持续能源供应的未来要求在设计廉价耐用的高效电化学水分解催化剂方面取得创新性突破。与传统的掺杂、缺陷和纳米结构策略不同,在本文中南京大学的Gang Zhou、Lizhe Liu以及Xinglong Wu等开发了一种简单可行的电应变方法,这种方法通过调节载流子分布来触发电催化剂的结构相变从而实现了优异的析氢反应性能。
 
由于采用这种方法设计的janus-MoReS3纳米结构本身存在非中心对称极化,因而大量的载流子被能量拉入催化剂内部产生电应变,进而使得导致带电的MoReS3纳米片发生形变—即从T’相转变为另一种具有较高催化活性和较快载流子转移的可逆原子结构(T’’相)。在大电流密度下,T′′-MoReS 3所产生的电应变效应表现出超过商用Pt/C电极的性能,在189mv的过电位下达到150mA/cm2的电流密度。

YaoFu, Gang Zhou、Lizhe Liu and Xinglong Wu et al, Electric Strainin Dual Metal Janus Nanosheets Induces Structural Phase Transition forEfficient Hydrogen Evolution,Joule,2019
DOI:10.1016/j.joule.2019.09.006
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30466-0?rss=yes#
 
7. Joule: 用于光热调控的可转换透光率多孔聚合物宽带光的自适应控制对于包括建筑能量管理和光调制在内的多种应用来说都是必不可少的。在本文中,哥伦比亚大学的Yuan Yang等发现多孔聚合物涂层能够充当从太阳光到热波长的光热调控管理平台,这是因为其光学透过率能够随着普通液体的可逆浸润而发生变化。
 
在太阳光波长范围内,光散射现象在液体润湿程度下降时使得多孔聚合物涂层由反射态变为透明态。对于PVDF-HFP多孔聚合物涂层来说,其太阳和可见光透过率的变化分别高达0.74和0.80。而对于红外透明的聚乙烯多孔聚合物涂层,液体润湿会导致“从冰室到温室”的转变。在这种转变中,太阳光透明度上升,而热红外透明度下降。这些前所未有的光热转换性能超越了经典的光热开关模式,这使得聚合物多孔涂层在大规模光热管理方面前景十分光明。

JyotirmoyMandal,Yuan Yang et al, Porous Polymers with SwitchableOptical Transmittance for Optical and Thermal Regulation, Joule,2019
DOI:10.1016/j.joule.2019.09.016
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30476-3?rss=yes#
 
8. AM: 揭示氧化物具有高介电常数的基本机理巨大的介电常数材料在施加的电场中表现出极端极化,从而能够应用于电子和能量传输。理解高介电常数背后的原子尺度机制仍然是一项具有挑战性的任务,也是优化具有这种性质的材料的关键。英国埃克塞特大学Steven P.Hepplestone团队以CaCu3Ti4O12为例首次报道了氧化物具有高介电常数的机制,这是由于在晶粒和晶界材料(分别为CaCu3Ti4O12和CuxO (x = 1, 2))之间形成了不寻常的金属界面,而不是像氧化物材料产生的氧空位那样。
 
颗粒周围的金属层形成了有限的电荷壳,当处于外加电场下时,电荷壳聚集在一侧,从而导致巨大的介电常数。研究者通过操纵界面特性以及改变样品几何形状,解释了提高介电常数的途径。开辟了人工合成高介电常数超材料的方法。

NedT. Taylor, Francis H. Davies, Shane G. Davies, Conor J. Price, Steven P.Hepplestone. The Fundamental Mechanism Behind Colossal Permittivity in Oxides.Advanced Materials. 2019
DOI:10.1002/adma.201904746
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201904746
 
9. AM: 具有可控结构和运动的可动态重构的多功能乳液众所周知,颗粒稳定的(Pickering)乳液具有理想的性能,但由于其固有的功能性和抗聚结稳定性,因此难以使用小分子表面活性剂来实现。近日,韩国科学技术院Timothy M. Swager团队开发了动态可重构的水包油(O/W)Pickering乳状液,其中粒子(Pt/C和Fe/C)的组装可以通过通过调节界面张力来有效控制。在O/W界面处的颗粒与表面活性剂的吸附平衡引起了乳化液表面的颗粒分布不均匀的产生。通过利用碳氢化合物和碳氟化合物液体的温度敏感混溶性,只需一步即可生产出具有高度可控和可重构形态的复合Pickering乳状液。
 
(聚合物)表面活性剂的动态吸脱附可以获得多种Pickering乳状液的形状和结构,并且封装的核/壳(core/shell)结构可以转化为双面神(Janus)结构。最后,为了证明C结合Pt和Fe纳米粒子所提供的粒子的本征催化或磁性,文章还对两种不同的体系进行了研究。总体来说,这篇文章报道了一种具有可控制有效载荷释放和精确调制磁性乳剂平动和旋转运动的双金属微胶囊,这表明在传感和智能有效载荷传递方面具有潜在的应用前景。

KangHee Ku, Timothy M. Swager* et al. Dynamically Reconfigurable, MultifunctionalEmulsions with Controllable Structure and Movement. Adv. Mater. 2019.
DOI: 10.1002/adma.201905569
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201905569
 
10. AM:低剂量x射线激发凹面纳米立方体产生持久发光用于对肝脏肿瘤的成像掺杂有铬的没食子酸锌ZnGa2O4:Cr3+ (ZGC)是一种能够持久发光(LLL)荧光材料,可以在体内成像检测中避免组织自身荧光干扰。ZGC在聚集态下是立方尖晶石结构,但纳米ZGC往往则是球形而非立方形,并且要在纳米尺度上使得ZGC保持良好的立方结构也是一个不小的难题。
 
同步辐射研究中心Hwo-Shuenn Sheu博士、高雄长庚纪念医院Chia-Hao Su博士和成功大学Chen-Sheng Yeh教授合作制备了具有良好分散性的凹面立方ZGC,与无法被低剂量(0.5 Gy)x射线激发的聚集态ZGC相比,立方ZGC在紫外和x射线激发下都表现出更强的LLL性能。并且该立方ZGC会在肝脏中发生特异性积累,并对原位肝肿瘤具有很好的被动靶向性,因此在被x射线激发结束后使用0.5 Gy的剂量就足以产生持久发光来对肝脏深部肿瘤进行成像。

Zheng-ZheChen, Chia-Hao Su, Hwo-Shuenn Sheu, Chen-Sheng Yeh. et al. Low Dose ofX-Ray-Excited Long-Lasting Luminescent Concave Nanocubes in Highly PassiveTargeting Deep-Seated Hepatic Tumors. Advanced Materials. 2019
DOI:10.1002/adma.201905087
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905087
 
11. AM综述: 钙钛矿太阳能电池中的非辐射复合:界面的作用钙钛矿太阳能电池结合了高载流子迁移率,长载流子寿命和高效率。然而,完器件仍面临很大的非辐射复合损失,其VOC在远低于Shockley-Queisser极限的值。波斯坦大学Christian M. Wolff,Dieter Neher和Martin Stolterfoht  等人概述了在理解钙钛矿太阳能电池的非辐射复合过程中从皮秒到稳态的最新进展,重点是钙钛矿层和电荷传输层之间的界面。钙钛矿薄膜在有或没有附着传输层的情况下准费米能级分裂的定量分析可以确定非辐射复合的起源。
 
在最先进的太阳能电池中,钙钛矿与传输层之间的界面处的非辐射复合比体相或晶界处的过程更重要。光学泵浦探针技术为界面重组途径提供了互补途径,并提供了有关转移速率和重组速度的定量信息。特别是考虑到能级对准的作用和表面钝化的重要性。最后,还提出了有希望的优化策略,以及具有低非辐射损耗的最新创纪录的钙钛矿太阳能电池,其中有效地克服了界面复合,从而为热力学效率极限铺平了道路。

Wolff,C. M., Caprioglio, P., Stolterfoht, M., Neher, D., Nonradiative Recombinationin Perovskite Solar Cells: The Role of Interfaces. Adv. Mater. 2019, 1902762.
DOI:10.1002/adma.201902762
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902762
 
12. ACS Catal.:单原子和纳米团簇在非均相催化反应过程中:哪些是催化活性位点?确定多相金属催化剂的活性中心对从分子水平了解反应机理和设计更有效的催化剂至关重要。亚纳米金属催化剂(包括单个原子和几个原子团簇)由于其结构的灵活性,在与底物分子相互作用时会呈现动态的结构演化,从而难以确定催化活性中心。近日,瓦伦西亚理工大学Avelino Corma教授课题组制备了不同类型Pt的催化剂(从单个原子到团簇和纳米粒子),并对它们的演化过程进行了跟踪,研究了Pt催化剂在多种非均相催化反应中的反应,其中包括选择性加氢反应、共氧化反应、丙烷脱氢反应和光催化H2分解反应。有趣的是在所有研究的反应中,Pt团簇和纳米粒子都表现出比Pt单原子更高的活性。
 
结合催化活性和原位表征技术表明,单分散金属原子可以快速演化成金属团簇或纳米颗粒,其演化行为取决于金属?载体和金属?反应物的相互作用。并且一小部分金属团簇或纳米粒子与单个原子物种一起存在,可以以一种占优势的方式促进反应活性,这表明了在不同类型的金属实体(从单个原子到团簇和纳米粒子)之间进行适当比较的重要性。换句话讲,在反应过程中,金属与反应底物和金属与载体的相互作用不但会影响金属本体的几何和电子特征,进而影响催化活性,同时也是决定亚纳米金属物种促进反应进行的因素。

LichenLiu,Avelino Corma et al.,Determination of the Evolution of Heterogeneous SingleMetal Atoms and Nanoclusters under Reaction Conditions: Which Are the WorkingCatalytic Sites? ACS Catal. 2019.
DOI:10.1021/acscatal.9b04214
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b04214

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